近日，实验室许群院长团队崔鑫炜教授在提升高能量密度高镍三元（NCM）正极材料稳定性的研究中取得新进展。相关成果以“Rational Rock-salt Phase Engineering of Nickel-rich Layered Cathode Interface for Enhanced Rate and Cycling Stability”为题发表在国际权威期刊《Energy & Environmental Science》上。郑州大学为第一单位，硕士研究生王文杰和史艳珂为共同第一作者，崔鑫炜教授和青年教师许春阳为共同通讯作者。

在“力学失效与化学失效机制”的双重作用下，高镍NCM在循环时的容量和倍率性能急剧衰减，成为高镍NCM可持续发展的瓶颈问题。由于水洗步骤的存在，高镍NCM在生产过程中就会不可避免地产生岩盐相。而传统掺杂、包覆等方法只是在正极材料最外层构筑了一个惰性保护层，保护能力有限。既然刚出厂的高镍NCM界面是一个“内部层状结构-中间岩盐相层-外部惰性保护层”的三层结构，并且几乎所有高镍NCM的失效机制都与岩盐相相关，我们思考是否可以直接调控最重要的中间岩盐相层的理化性质，从“力学-化学”失效的根源上解决上述瓶颈问题？

该研究报道了一种利用Al-N“金属-非金属”共掺杂，调控高镍层状正极材料表面岩盐相化学性质和结构的策略，构建了具有高离子导电性、电子导电性和优异循环稳定性的理想界面，并通过实验和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了岩盐相控制工程的作用机制。研究表明，这种调制不仅可以在岩盐相层内部产生Li⁺快速迁移的通道，而且还可以增加费米能量处的电子态密度，增强了材料的离子导电性和电子导电性。更为重要的是，Al-N共掺杂的协同效应还可以稳定岩盐相中的晶格氧（O²⁻），并降低“内部层状相-中间岩盐相”界面的晶格应变，限制了岩盐相的加速积累，从而抑制了循环过程中微裂纹的产生。电化学性能测试表明，岩盐相调制后的NCM83材料，在3C高倍率下依旧具有172.3 mAh g⁻¹的较高比容量，在1C下循环200次后容量保持率高达96.5%。该工作为大家指出了高镍NCM岩盐相控制工程的重要作用与意义，为缓解高镍层状正极材料“力学-化学”快速失效提供了一种通用且实用化的策略。

该研究得到河南省重点研发专项、国家自然科学基金以及新乡天力锂能股份有限公司的经费支持。

文章下载链接：https://doi.org/10.1039/D3EE04110G