【碳点之光】报道：Nano Letters: 点亮薄膜中碳点三重态激子实现动态光学签名-金刚石材料与器件课题组

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【碳点之光】报道：Nano Letters: 点亮薄膜中碳点三重态激子实现动态光学签名

作者：暂无时间：2022-05-19 点击数：

研究背景

1944年，Lewis提出持久的磷光来源于三重态激子的辐射复合，才得以阐明磷光发光来源的主要过程，使得磷光的研究有了更多的理论支撑。泡利指出两个相同的电子不能占据同一个电子态，自旋相反的电子在空间上相比于自旋相同的电子距离更近，因此拥有自旋相反的电子体系能量更高，这也解释了来自于三重态激子的发光通常波长要长于相应的单重态激子的发光。此外，电子的跃迁必须符合角动量守恒，由于三重态激子的辐射复合涉及自旋反转（角动量不守恒，需要异原子相互垂直轨道的跃迁来实现体系的角动量守恒），因此三重态的电子跃迁是“禁阻”跃迁。这种“禁阻”的特性，导致其长寿命的发光受其本身振动/转动影响较大，且容易与环境中的氧气分子发生电子/能量转移。所以在最初的研究过程中，磷光只能在低温或者惰性气体的环境中观察到，这极大地限制了它们的应用。

随着物理学家和化学家的努力，以及对三重态激子研究的深入，越来越多有关于三重态激子的应用得以实现。例如：光电器件、生物成像、信息安全等。近年来，有机室温磷光材料作为高效磷光材料引起了人们的极大关注。特别是，研究人员提出了“限制孤立发色团”的概念，实现高效的磷光。但有机室温磷光材料的不稳定性和相对复杂的制备工艺一直是研究者关注的问题。与此同时，碳点具有相对简单的制备工艺和较高的稳定性，同时显示出与有机室温磷光材料相当的磷光性能。但遗憾的是，大多数报道的基于碳点的磷光材料只能在固体状态下获得，这就使得它们不容易加工成各种柔性和透明的磷光薄膜，限制了它们在某些情况下的应用。究其原因，还是由于碳点的振动/转动诱导的非辐射复合和三重态激发态电子/能量转移引起的，使得碳点的三重态激子在通常情况下不发光表现为“暗态”。因此，如何点亮碳点中的三重态激子，拓展其应用范围，仍是研究人员关注的重点。

鉴于聚乙烯醇具有良好的水溶性和丰富的羟基，碳点与聚乙烯醇之间形成的氢键，可以极大地限制碳纳米点在柔性薄膜加工过程中的振动/转动。此外，聚乙烯醇可以进一步隔离碳点，抑制环境中的氧气导致的三重态激子的淬灭，提高了环境条件下的稳定性和效率。因此，将碳点嵌入聚乙烯醇基质中，有望能够点亮碳点的三重态激子，使其成为“亮态”。

图文速

近日，来自郑州大学的刘凯凯和单崇新研究团队，利用聚乙烯醇中氢键的限制作用，将碳纳米点嵌入聚乙烯醇中，点亮了碳点的三重态激子，制备了多色的磷光薄膜。作者详细阐述了碳点三重态激子的产生和耗散路径，并提出氢键限域与孤立的协同作用实现碳点三重态激子的辐射复合，展示了所实现的多彩磷光薄膜（如图一所示）。

研究人员提出了氢键保护三重态激子的策略，将不同的碳点碳点嵌入聚乙烯醇中，实现了蓝色和绿色的磷光薄膜。黄色和橙色的磷光薄膜分别由能量共振转移实现。蓝色、绿色、黄色、橙色磷光薄膜的寿命可达567、1387、726和311 ms，其对应的的磷光量子产率(QY)分别可达6.24%、12.32%、4.32%和2.03%。

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图1：磷光薄膜中三态激子的产生和耗散。

基于磷光薄膜的动态光学签名

签名是最常见的身份验证方法之一，记录写入速度和习惯这将大大提高签名的安全性。由于磷光薄膜具有退激发延迟显示的特性，研究人员提出了动态光学签名的概念。针对磷光薄膜的长效发光特性，可以有效的记录个人的书写速度和书写习惯。该研究结果为保护三重态激子从而实现磷光薄膜提供了合理的思路，不仅拓宽了碳点磷光薄膜的发光波长和其应用场景，也为实现新型碳点磷光材料提出科学的方法。

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图2：基于碳点磷光薄膜的动态光学签名。

该研究成果以“Brighten Triplet Excitons of Carbon Nanodots for Multicolor Phosphorescence Films”为题发表在Nano Letters上。

原文转载自碳点之光微信公众号

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