近期课题组在碳纳米点发光方面取得新进展,相关研究成果以“Supramolecular Aggregation of Carbon Nanodots”为题发表在国际权威学术期刊《Nano Letters》上。该论文的第一作者为2021级凝聚态物理专业硕士宋润伟,通讯作者为沈成龙副研究员、娄庆教授和单崇新教授。
碳纳米点具有类分子结构,在光学性质上表现出类分子的超分子行为,包括聚集诱导发射、聚集诱导红移,聚集诱导磷光等。然而,迄今为止,这些基于碳纳米点的聚集体中没有关于超分子聚集的实验和理论证据,严重限制了对多种基于碳纳米点的聚集体的理解和多学科应用。因此,必须寻求一种可行的策略来建立碳纳米点的超分子聚集,并进一步研究其对理化性质的改变。
基于此,郑州大学单崇新教授团队在乙醇诱导下,在N,N-二甲基甲酰胺中观察到柠檬酸/尿素衍生碳纳米点的自发超分子组装。碳纳米点的超分子组装体表现出有组织的形态和另一种新的长波长激发依赖性发射。多光谱分析和密度泛函理论计算表明,乙醇可以通过边缘功能化相互作用将碳纳米点转化为纳米聚集体,而碳纳米点基纳米聚集体中的颗粒间相互作用可以减小基态和激发态之间的能隙,从而有助于长波长激发依赖性发射。通过超分子聚集的概念,可以理解柠檬酸/尿素衍生碳纳米点的改变,并利用该策略调控碳纳米点的PL发射。这些发现为基于碳纳米点的新兴体系和碳纳米点的超分子化学发光机制提供了新的思路。
该工作得到了国家自然科学基金和河南省自然科学基金的资助。
文献链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03529
图示为碳纳米点超分子聚集过程示意图