近日,课题组研究团队在原位揭示Pt基催化剂合成机制方面取得进展,相关成果以题为“Atomic Structure Evolution of Pt-Co Binary Catalysts: Single Metal Sites versus Intermetallic Nanocrystals”的论文发表在国际权威期刊《Advanced Materials》上。李星副教授为论文第一作者,郑州大学为第一作者单位。
PtCo合金纳米颗粒(NPs)和Pt单原子(SA)催化剂由于其在氧还原反应(ORR)和其他重要电化学反应中展现出的优异催化性能而备受关注。但其在高温热处理过程中的合成机制仍不明确。该工作借助先进的原位电子显微学技术,从原子尺度研究了Pt-Co催化剂体系在热处理过程中的结构演变过程,综合探究了Pt3Co及Pt-Co单原子催化剂的“合成-结构-ORR性能”间的关系。
该工作发现载体上PtNPs的负载量决定其是发生合金化过程形成L12结构的Pt3CoNPs还是发生单原子化的过程形成Pt-Co单原子催化剂。载体中Co的存在形式会显著影响所合成的PtCo合金颗粒的形貌及成分均匀性。此外,该工作发现PtNP的单原子化的动态过程与载体性质密切相关,PtNP的单原子化需要的温度和时间依赖于其初始尺寸。虽然Pt3Co及Pt-Co单原子催化剂均体现出较好的ORR活性,但Pt3Co的稳定性更高。该工作所建立的合成-结构-性能间关系有望为具有优异电催化性能的Pt基催化剂的原子结构和组成设计提供实验指导。
该工作得到国家自然科学基金及国家留学金委等项目的资助。
全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106371