近日,我院材料物理研究所在荧光碳点的寿命调控及其在时分双路加密方面的应用取得进展,相关结果以“Lifetime‐Engineered Carbon Nanodots for Time Division Duplexing”发表于国际知名期刊《Advanced Science》上。论文第一作者为博士研究生梁亚川,通讯作者为刘凯凯副教授,单崇新教授以及大连化物所隋来志博士。
光学多路复用技术在数据存储,信息加密,防伪,时间分辨生物成像等领域中发挥了重要作用。已报道的通过控制发光颜色/强度来实现多路复用的方法会产生光谱重叠。相比之下,将时间信道用作划分对象,通过分配不重叠时间段的多个信道来实现的复用具有巨大潜力。目前可调谐寿命的稀土掺杂的发光纳米晶体多路复用还存在寿命短、毒性大等缺点。因此,开发环境友好型发光纳米粒子,调控其荧光寿命,是简化多路复用编码和解码过程的关键。
荧光碳纳米点(CNDs)作为碳材料家族成员,具有发光效率高、寿命可调谐、环境友好等优点,是可用于光学多路复用的理想候选材料。但是,CNDs的发光寿命调控仍然是一项重大挑战,因为它通常需要复杂的分子设计和激发态调控。因而对于CNDs来说,使用时分多路复用技术实现时空重叠信息分离仍然是一个亟待解决的问题。
针对此问题,在本文中制备了碳纳米点,其磷光发光波长位于520 nm附近,而引入水后,其磷光消失,只剩下蓝色荧光发射,寿命为纳秒量级。同时,制备了二氧化硅包覆的碳纳米点(CNDs@silica),由于二氧化硅的限域和保护作用,其发光寿命遇水几乎没有变化。经过分析,发现水调控CND发光寿命的主要机制在于CNDs的三重态激子与水溶液中的三重态氧之间的电子转移将产生单线态氧,从而淬灭其磷光发射;而CNDs@silica上的二氧化硅可以阻止水三重态氧与CND三重态激子之间的电子转移,从而维持其磷光发射。为了实现时分多路复用,同一空间中指定CNDs和CNDs@silica为通道1和通道2并作为墨水打印。在干燥条件下,CNDs(通道1)显示蓝色荧光和绿色磷光。经水处理后,CNDs的长寿命磷光将被淬灭,只能检测到寿命为6 ns的荧光发射。对于CNDs@silica(通道2),即使水处理过后,它仍然显示蓝色荧光和绿色磷光,发射寿命仍在秒量级。基于以上发光寿命调控实现了时分多路复用,并展示了其在信息加密领域的应用前景。
该工作得到了国家自然科学基金、中国博士后等项目的资助。
全文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202003433