近日,我课题组研究团队在高压调控碳纳米点荧光方面取得进展,相关成果以题为“Pressure-induced photoluminescence enhancement and ambient retention in confined carbon dots”发表在中国科技期刊卓越行动计划领军期刊《Nano Research》上。论文第一作者为娄庆副教授,通讯作者为杨西贵副教授、单崇新教授以及尚远博士,郑州大学为第一单位。
机械响应发光材料在外界刺激(如机械研磨、剪切或静水压力等)作用下,其发光强度或发光颜色发生变化,在安全检测、信息存储、光电器件和机械传感等领域具有重要的潜在应用。目前人们在有机物、金属配合物和钙钛矿量子点等材料中已经发现了许多具有压致荧光响应的材料。然而,大多数这类材料在压力的作用下会出现荧光猝灭现象。很少材料在压力释放时还能保持其高压下优化的发光性能。荧光碳纳米点作为碳材料家族新兴成员,近年来因其荧光效率高、毒性低、合成方便以及生物相容性好等优点,在生物医学、能量转换及光电子器件等领域受到人们的广泛关注。由于其丰富的表面官能团、可调的晶格尺寸和分子间相互作用,人们已在常压下对其光致发光性能进行了调控,这为设计具有优异发光性能的压致变色材料提供了重要基础。然而,目前报道的碳纳米点材料在压力的作用下也存在严重的荧光猝灭现象;仅有个例报道了其压致荧光增强的现象,但遗憾的是卸压后无法保留到常压条件下。因此,发展一种有效的策略实现碳纳米点材料压致荧光增强并保留至常压仍是具有挑战的课题。
针对该问题,课题组提出采用空间限域的策略,使用氢氧化钠作为基质材料,制备了氢氧化钠限域的碳纳米点(CDs@NaOH)样品。由于氢氧化钠的限域和保护,克服了碳纳米点在固态下的团聚问题,并成功实现了低压下(约1.4 GPa)碳纳米点1.6倍的荧光增强。在更高的压力下,碳纳米点的结构遭到破坏,非辐射跃迁导致荧光逐渐减弱。有趣的是,压力卸除后,这种高压下增强的发光性能够保留到常压。实验和理论计算表明,与纯碳纳米点不同,空间限域作用下碳纳米点表面官能团的振动受限,减少了非辐射跃迁,从而表现出压致荧光增强现象。该研究结果为设计固态高效发光碳纳米点提供了新的途径。
该工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和河南省自然科学基金等资助。
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