近日,课题组在高灵敏度、大面积铯铪氯微晶薄膜X射线闪烁体屏研究方面取得积极进展,相关成果以“Large-Area X-Ray Scintillator Screen Based on Cesium Hafnium Chloride Microcrystals Films with High Sensitivity and Stability”为题发表于光学领域国际权威学术期刊《Laser & Photonics Reviews》上。该论文第一作者为2020级博士研究生张飞,通讯作者为史志锋教授和北京工业大学肖家文副研究员,郑州大学为第一单位。
闪烁体具有将吸收的X射线光子转化为可见光的能力,广泛应用于核电站辐射探测、安检、医学成像等领域。基于闪烁体的间接X射线探测器比直接探测器更廉价、更稳定,因此在商业上得到了广泛使用。目前,高光产额和高能量分辨率的传统闪烁体已成为商业主流产品,但尽管如此,这些材料仍存在工艺复杂、余辉长、闪烁能量不可调等缺点。例如,在高温条件下制备的硅酸钇镥(LYSO)块状闪烁晶体由于其固有的脆性,严重限制了其在牙科和口腔放射学等灵活检测中的应用。零维铯铪氯具有高有效原子序数和高密度特点,在X射线和γ射线照射下均表现出优异的闪烁特性。此外,铯铪氯材料具有极低的吸湿性,这赋予它在闪烁体实际应用中的巨大潜力。然而,通过Bridgman-Stockbarger法合成铯铪氯单晶通常需要850℃的高温,不适合闪烁体屏的大面积制备和器件制造。而通过热注入法合成铯铪氯纳米晶也需要严格控制反应温度等参数,且产品的化学产率很低。因此,从应用的角度出发,进一步开发简便、经济的合成策略来制备铯铪氯闪烁体材料具有重要的科学意义和实用价值。同时,考虑到铯铪氯闪烁体在间接X射线成像领域尚未见报道,在深入研究材料规模化合成和发光物理的基础上,展示大面积闪烁体屏的X射线成像应用也值得探索。
鉴于此,研究人员发展了简便的室温溶液技术,大规模合成出高质量、低吸湿性的空位有序双钙钛矿铯铪氯微晶。实验和理论结果表明铯铪氯中高度局域化的电荷分布和处于激发态[HfCl6]2−八面体的结构畸变有利于自陷激子态的形成,因此,该材料呈现出宽带发射和大斯托克斯位移。可忽略的自吸收效应保证了铯铪氯闪烁体的高光产额。结合电感耦合等离子体质谱分析、变温发光谱、发射光谱与激发光之间的依赖关系,研究人员在微晶样品中首次验证了[ZrCl6]2−杂质在光谱中的贡献,并定性阐明了不同激发下宽谱发射光谱的组成及复合路径。进一步,研究人员采用溶液刮涂和软压技术相结合的策略,制备出致密均匀的大面积(20×20 cm2)闪烁体屏,获得了11.2 lp mm−1的高空间分辨率和55 nGyairs−1的低检测限。最后,研究人员成功展示了该闪烁体屏对大体积物体的静态及动态X射线成像。上述研究成果充分证明了铯铪氯微晶闪烁体屏应用于间接X射线探测的巨大潜力,为其规模化合成及商业应用提供了思路。
该工作得到国家自然科学基金、国家高层次人才特殊支持计划、河南省杰出青年科学基金、河南省高校科技创新团队计划的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/lpor.202200848