近日，我院计算物理与量子能源材料设计团队在二维Janus范德华异质结的光能转换研究方面取得新进展：相关成果以“Ultrafast charge transfer in a two-dimensional Janus heterostructures for photoconversion”为题，发表在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》上。我院本科生王贺宁和硕士研究生王秋雨同学为共同第一作者，张丽丽副教授和李顺方教授为通讯作者。

目前第一性原理高通量计算筛选预言了多种二维III-VI族Janus范德华异质结体系可用作光催化材料和新型太阳能电池材料。然而，上述高通量计算预测异质结材料的筛选标准是基于能级匹配、载流子迁移率等参数标准，界面处载流子动力学过程并没有考虑在内，而电荷和能量的转移在基于二维异质结材料的太阳能材料应用领域起着关键性作用，是决定光转化效率的关键因素。

因此，申请人选取上述高通量计算筛选出的Al₂STe/Al₂Sse和SeInAlS/SeGaAlTe异质结体系为例，采用第一性原理非绝热分子动力学方法（NAMD）研究异质结界面动态的光生载流子分离过程，结果表明：Al₂STe/Al₂SSe体系中超快空穴转移在16 fs内完成，而电子转移缓慢进行，耗时1.53 ps；与之相反，SeInAlS/SeGaAlTe体系的电子转移在165 fs内快速完成，空穴转移则受到抑制。分析表明，超快层间电荷转移主要由轨道杂化及声子相干振动共同诱导的强电声（e-ph）耦合引起的，并非通常认为的能级匹配类型所决定。因此，我们提出将高通量密度泛函理论(DFT)计算与NAMD模拟相结合，是基于二维范德华异质结设计高性能功能材料和提高光转换效率的一种必要且有效的方法。

该工作得到了国家自然科学基金（No. 12125408, 12104411, 12334004, U23A2072）、中国博士后科学基金（No. 2020M682326）和河南省自然科学基金（No. 242300421161）的支持。

全文链接：https://doi.org/10.1039/D5TA04529K