X-射线闪烁体在医学成像、X-射线无损检测、电子显微镜和高能粒子探测器等领域有着广泛的应用。高性能闪烁体是核医学影像技术比如计算机断层扫描(CT)、正电子发射计算机断层扫描(PET)成像等检查设备的核心部件。开发高X-射线激发发光效率的X-射线闪烁体是研究者们关注的焦点。近日，天健先进生物医学实验室臧双全教授团队与香港中文大学（深圳）唐本忠院士团队合作，首次将开壳层发光体稳定发光自由基引入高性能X-射线闪烁体的设计中，独特的双线态发射特性可以显著提高辐射发光过程中的激子利用率，为高性能X-射线闪烁体的构建提供了全新的策略。

图1. 稳定发光自由基闪烁体的结构和发光原理

对于电子成对的经典闭壳层X-射线闪烁体来说，辐射发光源于激子从单线态/三线态向基态的辐射跃迁。然而，由于三线态激子的自旋禁止跃迁，其利用率通常受到限制。对于开壳层发光体，分子的基态(D₀)和第一激发态(D₁)均为双线态，不存在自旋禁止跃迁。这种由双线态-双线态跃迁产生的发光称为双线态发光。与传统的闭壳发光体相比，双线态发射特性的理论激子利用率具为100%，有望从根本上避免辐射发光过程中的自旋禁止跃迁的问题。

基于以上射线，本工作将开壳层稳定发光自由基引入到X-射线闪烁体的设计中，制备了含有Au(I)配合物结构的稳定的发光自由基闪烁体。由于自身固有的重原子组成，该自由基闪烁体表现出对X-射线的良好吸收潜力，在X-射线激发下发射出明亮的发光，强度可以媲美商品化闪烁体，最低检测限可以达到105 nGy s^-1。远低于医用闪烁体检查所需的5.5 μGy s^-1的检出下限。该自由基闪烁体具有优异的X-射线光稳定性、高的热稳定性和良好的可加工性。将其与PDMS聚合物结合制备的柔性闪烁体屏成功实现了对不同实际物体的X-射线成像，分辨率可达20 LP mm^-1。

图2. 柔性闪烁体屏用于高性能X-射线成像

该成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上，郑州大学化学学院的博士研究生苑佳旺、彭秋晨为本文的共同第一作者，天健先进生物医学实验室臧双全教授、李恺副教授为本文的通讯作者。

论文信息：

Highly Efficient Stable Luminescent Radical-Based Xray Scintillator

Jia-Wang Yuan, Qiu-Chen Peng, Jia-Cong Fu, Qi Yang, Zi-Ying Gao, Zhao-Yang Wang, Kai Li, Shuang-Quan Zang, and Ben Zhong Tang

J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 27095-27102.