近日，实验室许群院长团队崔鑫炜教授与材料科学与工程学院陈加福教授合作，在解决高能量密度硅基负极体积膨胀瓶颈问题的研究中取得新进展。相关成果以“What is the real origin of single-walled carbon nanotubes for the performance enhancement of Si-based anodes?”为题发表在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》上。郑州大学为第一单位，研究生王浩霖和研究员晁云峰为共同第一作者，崔鑫炜教授与陈加福教授为共同通讯作者。

该项研究从行业痛点出发，针对商业化硅基负极必须使用单壁碳纳米管背后的科学问题展开深入研究，通过原位拉曼和分子动力学模拟，揭示了单壁碳纳米管在硅锂化膨胀应力作用下产生拉伸应变，激活界面“力学-化学”耦合反应，原位铆钉粉化硅团簇，促使负极整体原位重构，实现硅基负极机械性能、电子与离子传输性能协同强化的微观机制。此项研究为解决电化学转化和合金化反应产生体积膨胀的棘手问题，提供了一种“大禹治水，堵不如疏”的新思路。

研究表明，相比于多壁碳纳米管，柔性的单壁碳管在硅锂化膨胀的应力作用下，会产生超过14%的拉伸应变，而C-C键的拉长可以有效提升缺陷处C原子的活性，增强其与锂化硅的相互作用，引起C-C键的断裂和边缘sp³碳的出现。同时，在Li原子的桥接作用下，界面上的Si能够与sp³碳形成稳定的Si-C键。该“力学-化学”界面耦合作用既能增强单壁碳管对于粉化硅基团簇的吸附，避免由于电接触损失形成“死硅”，所吸附的硅基团簇还可以剥离单壁碳管管束，促进离子在单壁碳管之间的高速传输。

该研究得到河南省重点研发专项、国家自然科学基金以及河南克莱威纳米碳材料有限公司的经费的支持。

文章下载链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01677