近日韩一帆团队以“N restructuring of iron-based catalysts boosting the formation of C2+ olefins from CO2 hydrogenation”为题在国际期刊《ACS Catalysis》上发表关于二氧化碳催化转化制C2+烯烃的研究论文。郑州大学为第一单位，韩一帆教授、张振洲教授、涂维峰教授、于小虎教授为共同通讯作者。
在CO2加氢过程中，邻近的N原子可以调节铁基催化剂活性中心的电子结构。这项工作为Fe4N活性中心与碳链生长途径之间的关系提供了机制见解。Na/Fe4N催化剂对CO和C2+烯烃具有较高的选择性，烯烃/烷烃（O/P）比较高，对CH4选择性较低。通过实验证据和理论计算相结合，我们确定了在Fe4N和Fe5C2催化剂上碳化物介导的途径比CO插入机制更有利。此外，Na/Fe4N（110）表面C-C耦合的能垒（0.62 eV）低于Na/Fe5C2（11-2）表面的能垒（0.98 eV）。Na/Fe4N的加氢能力较Na/Fe5C2弱，而CHx中间体和非解离吸附CO种类较多。这些在铁基催化体系中增强C-C耦合的基本见解有望为合理设计用于二氧化碳利用的高性能催化剂提供指导。
该研究得到了国家自然科学基金支持
文章下载链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c00267
