锂氧气电池因其高达3623 Wh/kg的理论比能量，被广泛认为是下一代高能量密度储能系统的理想候选。然而，电化学反应过程中的不稳定性以及液态电解质的易挥发性，严重制约了其实际应用的可行性。固态电解质的引入为突破上述瓶颈提供了颠覆性解决方案，不仅显著提升了系统的安全性，还为实现超高能量密度奠定了基础。值得注意的是，单一类型的固态电解质在离子导电性、界面稳定性及力学柔韧性等方面往往存在性能瓶颈。相比之下，通过无机填料与聚合物的协同构建，复合固态电解质展现出优异的集成性能。该策略有效整合了两类材料的结构与功能优势，打破了各自的性能边界，在提升离子导电性、界面兼容性与整体稳定性方面展现出显著协同效应，为高性能固态锂氧气电池的发展提供了强有力的材料基础。
近日，中心团队聚焦于传统复合固态电解质在制备过程中常见的陶瓷颗粒聚集问题，提出了一种创新的解决方案。通过引入硅烷偶联剂，团队成功构建了一种有机-无机异质结界面的桥接框架，并巧妙地将Li10GeP2S12（LGPS）与聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）相结合。这一精准设计的复合固态电解质不仅在室温下展现出高达1.05×10⁻⁴ S cm⁻¹的离子电导率，同时具备高达4.9 V（vs. Li/Li⁺）的宽电化学稳定窗口。锂对称电池测试表明，该电解质可实现超过3000小时的稳定锂沉积/剥离循环，表现出优异的界面稳定性和抑制枝晶能力。进一步地，将该薄膜电解质集成至固态锂氧电池中后，器件展现出高达12874 mAh/g的放电比容量，并实现了超过120圈的稳定循环性能。研究表明，异质相之间显著增强的界面粘附力在维持空间电荷区稳定性方面发挥了关键作用，进而加速了锂离子扩散动力学，并优化了电化学界面的电荷转移过程。这一系统性研究不仅为设计尺寸受限、硫化物富集的复合固态电解质提供了一种创新的合成策略，更为固态锂氧电池的高性能发展开辟了新的道路。相关成果以“Crafting the Organic–Inorganic Interface with a Bridging Architecture for Solid-State Li-O2 Batteries”为题，发表在国际著名期刊Advanced Science上。郑州大学化工学院为第一单位，博士研究生李明慧为论文第一作者，周震教授和张彰研究员为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、河南省重点研发项目、省科技研发计划联合基金以及中国博士后科学基金等项目的支持。
文章链接： https://doi.org/10.1002/advs.202503664
作者简介：
李明慧(第一作者)，郑州大学2024级博士研究生，师从张彰研究员，主要从事固态电解质的开发与设计。
张彰（通讯作者），郑州大学化工学院研究员，2016年毕业于南开大学材料物理与化学专业，获工学博士学位，主要研究方向为金属空气电池，以第一作者或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.和Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊发表论文30余篇。主持国家自然科学基金面上项目、青年项目及河南省自然科学基金项目多项，长期致力于推进新能源材料在高效储能领域的应用。
周震，郑州大学化工学院院长、长江学者、享受国务院政府特殊津贴专家。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究，通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.和Adv. Mater.等期刊上发表论文350余篇，被引48000余次，h-index为123。2014-2023年连续11年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2024年连续七年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委，中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。
