固态锂金属电池凭借高安全性和高能量密度，被认为是下一代高比能储能体系的重要发展方向。然而固态聚合物电解质仍面临室温Li+传输缓慢、高电压稳定性不足以及电极/电解质界面持续副反应等问题，尤其在匹配高镍正极时，电解质在高电压下易发生氧化分解，同时伴随过渡金属溶解和界面结构劣化，严重限制电池的循环寿命和高倍率性能。因此，如何在保证快速Li+传输的同时提升聚合物电解质的高电压稳定性，并协同稳定正负极界面，是实现高能量密度固态锂金属电池的关键。
近日，中心唐宾副研究员与南开大学、天津力神电池股份有限公司和河南大学等单位团队合作提出了一种氰基配位驱动的溶剂化结构重构策略。通过在由甲基丙烯酸酯三氟乙酯、丁二腈和双三氟甲烷磺酰亚胺锂构成的聚合物电解质中引入含有强极性─C≡N基团的氰基丙烯酸酯，利用Li+─C≡N竞争配位调控Li+溶剂化结构，削弱Li+与TFSI−之间的过度介电屏蔽作用，构建以接触离子对为主导的溶剂化环境。同时，─C≡N与高镍正极上的过渡金属之间形成强配位锚定作用，有效抑制过渡金属溶解和电解质氧化分解，并促进负极侧形成无机组分富集的稳定SEI，从而实现Li+传输与界面稳定性的协同优化。
在高镍NCM811正极体系中，该电解质组成的电池在4.3 V、3 C条件下循环500次后容量保持率达到88.2%，在更严苛的4.5 V、1 C条件下循环350次后仍保持80.1%的容量，并表现出良好的高载量与软包电池适用性。该工作通过“溶剂化结构重构—界面配位锚定—双界面协同稳定”的设计思路，为兼具快速离子传输和高电压稳定性的固态聚合物电解质设计提供了新路径，也为高比能固态锂金属电池的发展提供了更多的可能性。
相关成果以“Cyano-Driven Solvation Structure Reconstruction and Interfacial Passivation for 4.5 V Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。南开大学材料科学与工程学院硕士研究生吴宝展为第一作者，中心唐宾副研究员、天津力神电池股份有限公司王晓丹高工和河南大学周震教授为共同通讯作者。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.3609669
第一作者简介
吴宝展：2024年本科毕业于河北工业大学材料科学与工程学院，现为南开大学材料科学与工程学院2024级硕士研究生，主要研究方向为聚合物固态电解质。
通讯作者简介
唐宾：2016年本科毕业于中国海洋大学应用化学专业，同年保送南开大学材料科学与工程学院，2021年获得材料物理与化学专业博士学位，并加入郑州大学化工学院，任直聘副研究员，从事全固态锂电池、钠电池及固态电解质-电极界面研究。以第一作者、通讯作者在Angew. Chem.、Adv. Mater.、eScience、Mater. Today和Adv. Funct. Mater.等期刊发表论文15篇。
通讯作者简介
王晓丹：2003年获南开大学化学学院硕士学位，现任力神电池股份有限公司先进技术研究院先进电池开发项目负责人。长期从事高比能锂离子电池产品设计与研发工作，主持或参与多项先进锂离子电池及关键技术研发项目，主要研究方向包括高比能电池体系的设计、开发与工程化应用。
通讯作者简介
周震：中原学者，曾任南开大学新能源材料化学研究所所长、郑州大学化工学院院长，现为河南大学新能源与智能制造学院至善特聘教授。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究，通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.和Adv. Mater.等期刊上发表论文400余篇，论文被引用56000余次，h-index为132。2014-2025年连续12年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2025年连续8年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委，中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。
