近日,我院陈宗威和郭丰启老师与中国科学院大连化学物理研究所吴凯丰研究员合作,在揭示分子“暗态”超快光物理研究中取得新进展。团队成员利用金属纳米颗粒与有机分子构建无机-有机杂化材料,通过研究有机分子到金属纳米颗粒高效的电荷转移和金属纳米颗粒超快的电子自旋翻转,首次实现了用金属纳米颗粒敏化分子三重态。这类新型杂化材料实现了对金属纳米颗粒的光热效应和分子三重态的有机结合,有望在未来应用于光动力治疗和光催化等领域。
分子自旋三重态的高效产生是光化学和光物理领域的一个重要研究课题。由于分子无法在自旋为零的基态与自旋为一的三重激发态之间进行直接的光学跃迁,因此分子三重态通常也被称为“暗态”。
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本研究工作中,研究成员创新性的采用金属银纳米颗粒取代传统的贵金属有机配合物和半导体纳米晶体,探索金属纳米颗粒敏化分子三重态的可能性。超快瞬态吸收光谱显示由于银纳米颗粒超快的热电子活化过程,因此从金属纳米颗粒到分子的电荷/能量转移效率都非常低;反之,光激发分子可以发生分子到金属纳米颗粒有效的电荷转移并最终生成分子的三重态。与此同时,金属中电子的快速自旋翻转和电荷分离态的能量也会对分子三重态的产生造成重要影响。
该工作通过对杂化材料体系的精准设计和超快瞬态吸收光谱的深入解析,揭示了金属纳米颗粒敏化分子三重态的原理,展示了这类杂化材料在光动力治疗和光催化等领域的重要应用潜力。
相关文章以“Molecular Triplet Generation Enabled by Adjacent Metal Nanoparticles”为题,于近日在化学类顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表。论文的共同通讯作者为河南先进技术研究院陈宗威和郭丰启老师以及大连化物所吴凯丰研究员。郑州大学河南先进技术研究院为第一完成单位。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05364