近日,韩一帆教授团队以“Reactants-Driven Surface-Active Sites on a Cu/CeO2 Catalyst for Methanol Synthesis from Syngas”为题在国际期刊《ChemCatChem》上发表关于一氧化碳催化加氢转化制甲醇的研究论文。郑州大学炼焦煤资源绿色开发全国重点实验室为第一单位,任鹏超博士、张振洲副教授为共同第一作者,韩一帆教授、涂维峰教授为共同通讯作者。
在CO加氢合成CH3OH的反应过程下,反应气氛组成的变化可能会强烈影响催化剂表面结构和活性位点的性质。通过反应动力学、高精度化学滴定和一系列原位表征,发现反应体系中CO2/CO比值决定了Cu/CeO2催化剂表面的氧化学势。提高CO2/CO比值不会改变Cu/CeO2催化剂的体相和晶体结构,但会导致表面Ce3+位点发生氧化形成Ce4+。因此,在CH3OH合成的反应条件下,Cu/CeO2催化剂上界面Ce3+位点以及Cu0-Ce3+位点对的数量仅随着CO2/CO比的增加而减少,导致CO加氢生成CH3OH反应速率作为CO2/CO比值的单值函数而降低。本文研究表明,非均相催化剂性能的提高不仅取决于催化剂先进的制备方法,还取决于适当的反应环境,特别是在铜催化剂上由合成气合成甲醇。这项研究将启发我们设计出高性能的催化剂。
该研究得到了国家自然科学基金(22078307,22238003,22208314,22278379)、河南省自然科学基金(232300421090,222301420010)的资助
文章链接:https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.202401425