近日，韩一帆教授团队以“Reactant-driven structural and chemical dynamics of Fe clusters for promoting hydrocarbon formation over a Na/FeZn catalyst”为题在国际期刊《Journal of Catalysis》上发表关于二氧化碳催化转化制烯烃的研究论文。郑州大学炼焦煤资源绿色开发全国重点实验室为第一单位，涂维峰教授为通讯作者。

尺寸、组成及结构可控的纳米材料设计及合成技术的发展为高活性和选择性催化剂开发带来了新方法。通常情况下，这些纳米材料在真空或惰性气氛下是稳定的。然而，在工业反应器中，反应热和反应进度差异往往导致反应工况参数（温度、反应组分浓度等）沿催化剂颗粒及床层的轴向和径向方向出现剧烈变化，从而导致催化材料原子发生动态重排以降低体系的总自由能，使催化剂结构、形状和化学价态在极短时间（<10^-6 s）内发生剧烈转变，在极端情况下，还会出现物相转变和元素偏析。本文结合本征动力学和工况条件下固体催化剂表界面结构定量表征方法，发现反应工况参数中P_CO²/P_CO₂比值决定了Fe基催化剂表面碳化学势，是Fe物种碳化及催化剂表面积碳的驱动力。Fe₅C₂活性相及表面无定型碳的含量均随反应工况参数中P_CO²/P_CO₂比值增加；同时，催化剂表面碳层将增加反应物/产物的传质阻力，阻碍CO₂向Fe₅C₂活性位扩散及含碳产物脱附，使烯烃生成速率依赖于反应工况参数中P_CO²/P_CO₂比值（碳化学势）而呈现出“火山曲线”的变化规律，以“反应工况参数”为纽带建立了CO₂催化加氢制α-烯烃Fe基催化剂动态定量构-效关系。

该研究得到了国家自然科学基金、河南省自然科学基金项目的资助。

文章下载链接：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.115940