近日，韩一帆教授团队以“Effects of Alumina Phases on the Structural Evolution of Iron Catalysts for the Catalytic Conversion of CO2 to Olefins”为题在国际期刊《ACS Catalysis》上发表关于CO2加氢制烯烃的研究论文。郑州大学炼焦煤资源绿色开发全国重点实验室为通讯单位之一，韩一帆教授、华东理工大学杨子旭副教授为共同通讯作者。
本文通过将Na促进的Fe浸渍在四种不同晶相的氧化铝（γ-，δ-，θ-，和α-Al2O3）上，并评价了CO2加氢制烃类的性能。在所有测试的氧化铝中，α-Al2O3负载的Fe催化剂表现出最佳性能，在CO2转化率为42%时，C2-4烯烃的选择性达到47.4%，并在200小时内保持稳定。作为对比，γ-Al2O3负载的Fe催化剂主要生成CH4和CO，且快速失活。通过一系列原位表征，探索铁物种的体相/表面结构转变，并揭示反应机理。催化性能的显著差异归因于表面化学性质和金属-载体相互作用的变化，这些变化对CO2活化、还原、碳化和FeCX的生成有显著影响。值得注意的是，γ-Al2O3由于其丰富的表面羟基，表现出弱的CO2吸附和强的H2吸附能力，导致比α-Al2O3更显著的CH3O*信号。这一观察结果表明，CH4中间体的生成增强，氢解离能力提高，从而促进了加氢能力。
该研究得到了国家自然科学基金、化学工程联合国家重点实验室开放基金的资助。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c07340
