近日,中心在电解水单原子催化剂研究方面取得新进展,相关成果以“A practical milling route for highly dispersed and tunably loaded Pt in NiFe hydroxides as bifunctional water-splitting electrocatalysts”为题,以研究论文的形式发表在Green Energy & Environment上。化工学院2021级冶金工程专业本科生王金阳和冯培妍为论文共同第一作者,本工作是在中心焦梦改、张利利、马炜和周震老师共同指导下完成。
负载贵金属的层状氢氧化物在电催化分解水过程中表现出较高催化活性。然而,贵金属负载量低、制备过程复杂以及结构难以控制等特点限制了该类催化剂的广泛应用。在这项工作中,作者以K2PtCl6·6H2O为铂源,采用直接研磨过程实现了高载量Pt单原子以及Pt亚纳米团簇的可控制备。
图1. Ptm-Ni2/3Fe1/3-LDH的制备路线
通过调控Pt与载体镍铁层状双氢氧化物/碳纳米管的比例,可控制Pt催化剂从单原子到亚纳米团簇的变化,并获得了具有较高催化效率的析氢反应催化剂Pt1/6-Ni2/3Fe1/3-LDH和析氧反应催化剂Pt1/30-Ni2/3Fe1/3-LDH,在10 mA cm-2电流密度下的析氢过电位和析氧过电位分别为60.6 mV和221.4 mV,优于相应的商业20 wt% Pt/C和RuO2电催化剂。Pt原子与载体NiFe- LDH相互作用,优化了对H中间体以及含氧中间体的吸附强度,显著提高了电解水催化效率。此外,利用简单研磨技术可控制备具有不同分散程度的Pt催化剂为宏量制备单原子催化剂提供了一种实用方法。
图2. 以Pt1/6-Ni2/3Fe1/3-LDH为析氢反应催化剂和Pt1/30-Ni2/3Fe1/3-LDH为析氧反应催化剂的电解水装置示意图
图3. Pt1/6-Ni2/3Fe1/3-LDH析氢性能评估
图4. Pt1/30-Ni2/3Fe1/3-LDH析氧性能评估
论文信息:Jinyang Wang, Peiyan Feng, Chenxiao Yang, Jiahao Yao, Zhe Deng, Menggai Jiao,* Lili Zhang, Wei Ma,* and Zhen Zhou. A practical milling route for highly dispersed and tunably loaded Pt in NiFe hydroxides as bifunctional water-splitting electrocatalysts, Green Energy & Environment (2024).
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.gee.2024.12.001
王金阳(第一作者):郑州大学化工学院2021级冶金工程专业本科生,已推免至电子科技大学电子科学与技术专业攻读硕士研究生。曾获冶金科技竞赛国家级一等奖、二等奖及河南省挑战杯二等奖等荣誉。
冯培妍(共同一作):郑州大学化工学院2021级冶金工程专业本科生,已推免至中国科学院大学上海硅酸盐研究所材料科学与工程专业攻读博士研究生。曾获冶金科技竞赛国家级一等奖、二等奖及国家励志奖学金等荣誉。
焦梦改(通讯作者):郑州大学化工学院直聘副研究员,博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室,于2021年10月入职郑州大学化工学院。多年来主要从事重要能源转化过程中催化材料设计及相关催化机制的理论计算研究。先后主持国家自然科学基金青年基金、中国博士后科学基金面上项目、河南省高等学校重点科研项目等研究。目前,在Angewandte Chemie International Edition和Nature Communication等期刊发表论文40余篇,单篇引用最高700余次。
马炜(通讯作者):郑州大学化工学院副教授,硕士生导师。博士毕业于中南大学和日本国立物质材料研究所,2016年1月入职郑州大学化工学院。在Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials和ACS Nano等期刊发表论文30余篇。主要研究领域为功能材料的可控制备与电催化。