非质子型锂氧（Li–O₂）电池因其理论能量密度高达约3500 Wh kg⁻¹，被认为是最具前景的下一代储能技术。但在实际应用中，仍面临着高过电位、副产物生成以及电极钝化等关键问题。具体而言，缓慢的氧还原/析出反应（ORR/OER）动力学导致充放电效率低下，而反应过程中生成的活性中间体（如O₂⁻、LiO₂）不仅会腐蚀电极与电解液，还会形成难以分解的碳酸盐副产物。同时，绝缘性的Li₂O₂往往以表面沉积方式快速覆盖电极，造成孔道堵塞与过早失效。传统方法如优化电解液溶剂、引入催化剂或可溶性氧化还原介质虽能一定程度改善性能，但往往伴随新的副作用，难以从根源解决问题。

该研究表明，Cl⁻在电极表面的特异性吸附能够重构电双层结构：一方面增强界面电场，降低氧还原反应能垒，使放电过电位降至0.26 V；另一方面通过排斥O₂⁻中间体，引导Li₂O₂以环形颗粒方式沉积，避免电极钝化并提升容量。同时，该策略有效抑制了副产物生成，并利用Cl⁻/Cl₃⁻氧化还原过程降低了Li₂O₂分解电位，使充电电压下降约360 mV。在实际测试中，LiCl体系的循环寿命显著提升：从32圈延长至62圈，在TEGDME体系中最高可实现189圈稳定循环。该工作展示了通过阴离子吸附实现电双层精准调控的新思路，为解决锂氧电池的界面失效问题提供了有效路径，也为其他金属–空气电池和高能量密度体系的设计提供了重要借鉴。

论文信息

Z. Zhang, Y. Dou, Z. Zhao, Z. Zhou, and Z. Peng, “ Unlocking the Energy Capabilities of Aprotic Lithium-Oxygen Batteries by Anion-Specific Adsorption Induced Interfacial Remodeling.” Adv. Funct. Mater. (2025): e15490. https://doi.org/10.1002/adfm.202515490

作者简介

张正才（第一作者），郑州大学2023级硕士研究生，2023年毕业于河南科技大学，同年考入郑州大学化工学院，主要从事于金属空气电池基元反应的原位电化学研究。

窦雅颖（通讯作者）：郑州大学化工学院直聘研究员。2021年毕业于吉林大学凝聚态物理专业，获理学博士学位。同年8月加入郑州大学，主要研究方向为金属空气电池，涉及反应机理揭示、高效催化剂设计、催化机理探究等方面。主持国家自然科学青年基金项目、中国博士后面上项目等科研基金；近年来在Natl. Sci. Rev.、CCS Chem.、Electrochem. Energy Rev.、Energy Storage Mater.等期刊以第一/通讯作者发表论文十余篇。

赵志伟（通讯作者）：2021年在中国科学院长春应用化学研究所获得博士学位，2021-2023年在中国科学院大连化物所从事博士后研究，2023年入职大连化物所彭章泉研究员领衔的“谱学电化学与锂离子电池”研究组。主要研究方向为二次电池界面电化学（锂离子电池、锂空气电池等反应路径解析及界面调控方向）以及原位光/质谱电化学（拉曼、红外、气相质谱、电喷雾质谱，气/固/液物种的多维度和多角度解析）等，以第一作者和（共同）通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc.，Adv. Mater. Angew. Chem.，ACS Energy Lett.(4), Adv Energy Mater.(2), Adv. Funct. Mater.(3), Nano Lett.等期刊发表学术论文23篇（IF > 10的文章18篇），授权发明专利8项，主持国家自然科学基金青年项目。