锌基水系电池(ZABs)因其安全性高、环境友好和成本低廉,被认为是大规模储能的理想候选。然而,其应用受到热力学不稳定与界面动力学迟滞的双重困扰:副反应会迅速消耗活性锌,同时枝晶生长和不均匀沉积加剧了循环寿命的衰减。现有的电解液调控策略大多偏向单一路径:界面调控剂虽能促进动力学,但难以重塑溶剂化环境;而高浓度体相调控剂虽能抑制水活性和副反应,却会因强烈的溶剂化作用而牺牲离子传输与沉积动力学。因此,在热力学稳定性与动力学可逆性之间长期存在难以兼顾的矛盾。
本研究提出了一种浓度–功能耦合电解液(CCE)策略,通过双组分在体相和界面上的协同分工,实现了对锌负极热力学与动力学的平衡调控。其中,高浓度的体相调控剂,重构氢键网络和Zn²⁺溶剂化结构,有效降低水活性并抑制析氢与腐蚀;而低浓度的界面调控剂,则凭借其较强的表面吸附作用进入内亥姆霍兹层(IHP),诱导无机成分富集的SEI形成,从而促进均匀沉积,补偿了Ace带来的动力学损失。分子偶极矩、极性与浓度的差异决定了二者在体系中的分工协同,使得电解液能够在体相稳定性和界面动力学之间取得微妙平衡。使用CCE的Zn||Zn对称电池在室温下实现超过2000小时和6700圈的稳定循环,在–25°C下亦能保持2150 h的寿命;Zn||Cu电池展现出高库伦效率并有效抑制了日历老化;全电池Zn||ZVO更是实现了4600圈后仍保持95%的容量。该工作不仅提供了一种高性能电解液配方,更建立了“浓度梯度–空间功能性”的电解液设计新范式,为下一代金属电池的热力学–动力学协同调控提供了新思路。

相关成果以“Concentration-Function Coupled Electrolytes Harmonize Thermodynamics and Kinetics for Stable Zinc Metal Batteries”为题,在国际顶级期刊Chemical Science上发表研究性论文。郑州大学化工学院为第一单位,硕士研究生刘涛为论文第一作者,赵瑞正副教授和周震教授为共同通讯作者。本研究得到国家自然科学基金、河南省优秀青年基金、上海市人才发展专项资金、河南省科技研发计划专项资金、中国博士后科学基金、河南省高等教育机构重点研究项目、郑州大学研究生自主创新项目和郑州大学大学生创新创业培训项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1039/D5SC05421D
作者简介:

刘涛(第一作者),郑州大学2023级硕士研究生,2023年毕业于桂林理工大学,现就读于郑州大学化工学院材料与化工专业,主要从事水系锌基电池电解液设计的研究。

赵瑞正(通讯作者),郑州大学化工学院副教授,硕士生导师。入选上海市人才资助项目、河南省优秀青年科学基金等人才支持计划。2015年本科毕业于东北林业大学,同年保送山东大学硕博连读,师从国家杰青尹龙卫教授,2020年获得博士学位。2021年1月加入复旦大学赵东元院士/晁栋梁教授从事博士后研究。2022年12月加入郑州大学化工学院教育部“长江学者奖励计划”周震教授团队,主要从事高比能二次电池和高安全、低成本新型水系储能器件构筑研究。先后主持国家自然科学基金项目、河南省优秀青年科学基金、上海人才发展资金资助等省部级课题10余项。近五年来,以第一作者/通讯作者身份在Natl. Sci. Rev.、Adv. Mater.、Matter、Energy Environ. Sci.等上发表论文20余篇,累计引用4600余次,相关成果被国内外著名学者和产业界重点关注。此外,积极推进产-学-研成果转化,申请中国专利10余项,其中已授权5项。曾担任Nano-Micro Lett.、Battery Energy、Rare Met.、Exploration、Carbon Neutralization、EcoEnergy和稀有金属青年编委,曾获得上海市“超级博士后”激励计划(2021)、上海市博士后创新创业大赛优胜奖(2022)、首届世界能源材料大会优秀学术报告奖(2023)、第一届水系电池国际研讨会最佳论文奖(2024)和Journal of Materials Chemistry A新锐科学家(2025)等荣誉。

周震(通讯作者),郑州大学化工学院院长、长江学者、享受国务院政府特殊津贴专家。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究,通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。以通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上发表论文350余篇,被引48000余次,h-index为123。2014-2023年连续11年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2024年连续七年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委,中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。