氙（Xe）和氪（Kr）的高效分离，是核工业与航天等领域亟待解决的关键技术难题。由于二者动力学直径接近、常态下浓度极低，传统吸附材料难以实现经济高效分离。氢键有机框架（HOFs）材料凭借其温和的合成条件、良好的再生性与结构可调性，成为极具潜力的替代吸附剂。然而，该领域仍面临两大瓶颈：Xe/Kr分离机制不明确，和已知实验结构匮乏，严重制约了高性能HOF材料的定向设计与开发。
功能材料的理性设计，不能仅依靠化学直觉或传统试错模式，更需从微观机制出发，实现结构与功能的协同优化。尽管机器学习已在诸多材料体系中辅助材料研发，传统正向设计方法仍严重依赖化学直觉，难以突破现有化学空间解锁新材料和新机制。如何从材料的基本组成模块出发，跨尺度揭示其分离机制，并以目标性能为导向来定向设计新材料，成为该领域亟待突破的关键科学问题。
为解决这一挑战，团队基于基因组学方法构建了首个大规模HOF数据库，并实现了HOF结构的快速生成与Xe/Kr分离性能的高通量预测（基于cDFT计算）。针对传统正向设计依赖化学直觉、难以探索未知机制的问题，我们创新性地融合“正向设计”与“逆向工程”策略，提出一种迭代式逆向设计框架，不仅高效筛选出高性能HOF材料，更深刻揭示了其背后隐藏的分离机制。令人惊喜的是，部分逆向设计所得到的HOF材料表现出卓越的Xe/Kr选择性（超过10³），性能远超当前报道的最佳吸附剂。更重要的是，通过该框架的系统分析，我们突破了对Xe/Kr分离机理的传统认知：原来，HOF中的分离行为并非由广泛认为的极化率差异主导，而是由孔道筛分效应与氢键强度变化共同驱动的协同机制。
基于这一新机制，我们进一步提出一个兼具可解释性与普适性的结构描述符，能够有效综合氢键网络环境与关键孔道结构特征。该描述符可广泛用于新型HOF材料的快速筛选与性能预测。本研究不仅解答了“HOFs如何分离Xe/Kr”这一基础科学问题，更构建了一套从机理解释到材料设计的完整研究范式，为多孔材料基因组学开发与实验验证提供了新思路。未来，该逆向设计框架还有望拓展至其他功能材料体系，推动材料研发从“经验试错”走向“智能设计”。
相关成果以“A Mechanism-Guided Inverse Engineering Framework to Unlock Design Principles of H-Bonded Organic Frameworks for Gas Separation”为题，在Chemical Science上发表研究性论文。郑州大学化工学院为第一单位，博士研究生邱勇为论文第一作者，田芸副教授和周震教授为共同通讯作者。本研究得到国家自然科学基金、河南省自然科学基金的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1039/D5SC04332H
作者简介：
邱勇 （第一作者）：郑州大学博士在读，2022年在南昌大学获得材料成型及控制工程学士学位，2022年至今就读郑州大学化学工程专业，师从田芸、周震老师，主要从事材料计算。
田芸（通讯作者），郑州大学化工学院副教授，2012年和2017年分别于华东理工大学和美国加州大学河滨分校获得工学学士和博士学位，博士期间师从统计热力学专家吴建中教授。主要研究方向是结合经典密度泛函理论等统计热力学方法与机器学习算法，对限域空间中流体在主体和界面相的热力学平衡分布和动力学迁移性质进行多尺度模拟，预测电池的宏观性能并进行系统优化。主持国家自然科学基金面上项目一项，国家自然科学基金青年项目以及河南省优秀青年基金。近年来以通讯作者或第一作者身份在AIChE J.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv Mater、Energy Environ Sci.、ACS Energy Lett.等期刊上发表论文近20篇。
周震（通讯作者），郑州大学化工学院院长、长江学者、享受国务院政府特殊津贴专家。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究，通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.和Adv. Mater.等期刊上发表论文350余篇，被引48000余次，h-index为123。2014-2023年连续11年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2024年连续七年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委，中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。
