全固态锂金属电池(ASSLMBs)因其潜在的高能量密度和本征安全性,被视为极具前景的下一代储能技术。采用无机固体电解质替代液态电解质并与锂金属负极结合,使ASSLMBs在能量密度和安全性均有望超越传统锂离子电池。然而,其实际应用仍面临关键挑战:需施加高外部堆叠压力以维持电极-电解质接触,负极和正极界面的不稳定性,以及富镍层状氧化物正极的机械退化等。这些问题导致电池循环寿命不足、倍率性能差和能量密度受限,因此如何在接近实用化的低外压下实现全固态锂金属电池的稳定循环成为核心难题。

近日,中心团队开发了一种从体相到界面的氟化策略,利用氟原子的快速热力学扩散来克服上述问题相互耦合的挑战。通过设计核壳结构的硫化物固体电解质Li5.4PS4.4Cl1.4F0.2-0.2LiF (LPSCF-LiF),将富F的LPSC体相与LiF纳米壳层相结合。在电化学循环过程中,氟原子自发扩散到富镍正极体相中,增强其结构稳健性并抑制机械化学失效,同时LiF纳米壳层促进在正极和负极界面原位形成稳定的氟化界面层。这些多重协同策略不仅使ASSLMBs能够在低堆叠压力下稳定运行,还赋予其优异的电化学性能,包括长循环稳定性(3000次循环)、高电压耐受性(4.6 V,1C下比容量为188 mAh g-1)、快速充电能力(5C下比容量为156 mAh g-1)以及宽温度适应性(‑40~80 °C)。此外,全固态软包电池在2.5 MPa的低堆叠压力下,以3 mAh cm-2的面容量实现了350次稳定循环和85%的容量保持率;在更高面容量(5.4 mAh cm-2)下,基于固体电解质、锂金属和正极材料质量计算的电池级能量密度超过400 Wh kg-1。该研究突显了氟介导的体相与界面工程作为推进实用化ASSLMBs的高效设计原则。
相关成果以“Bulk-to-interface fluorination for stable and low-pressure all-solid-state lithium metal batteries”为题,在Nature Communications在线发表,https://doi.org/10.1038/s41467-026-73012-4。郑州大学化工学院为第一单位,中心2025届博士毕业生桑君武为论文第一作者,郑州大学周震教授、东方理工大学孙学良院士/王长虹教授、清华大学深圳国际研究生院贺艳兵教授、杭州电子科技大学石振教授为共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金和浙江省自然科学基金等项目的支持。

桑君武(第一作者):郑州大学化工学院2025届博士毕业生(导师:周震教授),现为宁波东方理工大学博士后(合作导师:孙学良院士、王长虹教授)。本科毕业于合肥工业大学,硕士毕业于郑州大学材料科学与工程学院(导师:邵国胜教授)。研究方向为实用化低外压全固态锂电池的设计与应用,目前以第一作者在J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、 Adv. Funct. Mater.和Adv. Sci.等期刊发表论文8篇,申请专利4项。

周震(通讯作者):长江学者,享受国务院政府特殊津贴专家,中原学者,曾任郑州大学化工学院院长、南开大学新能源材料化学研究所所长。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究。通过高通量计算、实验与机器学习相结合揭示电化学储能新机制,设计系列锂/钠离子电池固态电解质和电极材料,构筑可充电Li-CO2电池储能新体系。在国内外期刊发表论文350余篇。论文被引用54000余次,h-index为130。2014-2025年连续12年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2025年连续8年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《中国稀土学报》等期刊编委以及中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。