固-液协同构建富三硫自由基微环境加速锂硫转化动力学

作者: 时间:2026-05-27 点击数:

锂硫电池因具有较高的理论能量密度,被广泛认为是下一代高比能储能体系的重要发展方向。然而,受限于硫还原反应动力学迟滞、多硫化物穿梭效应以及终端放电产物引起的电极钝化等问题,其循环稳定性和高倍率性能仍面临显著挑战。如何精准调控电极界面与电解液微环境,进而突破硫转化动力学瓶颈,已成为该领域亟待解决的核心科学问题。

近日,河南农业大学吴俊锋,郑州大学周震、唐宾联合团队提出一种固液协同调控策略,将富含氧空位的钴掺杂氧化铁(Co - Fe2O3)作为硫主体材料,结合少量高供体数溶剂DMI作为电解液添加剂用以稳定三硫自由基的形成,在正极界面构筑局域高浓三硫自由基微环境,高效稳定催化锂硫电池决速步的动力学转化。该策略通过氧空位与羰基官能团的强相互作用,实现DMI在界面选择性富集,稳定高活性S3-并开启全新催化转化路径,将本征迟缓的准液 固转化重构为动力学更优的自由基介导反应,大幅提升硫氧化还原动力学。

实验结果表明,所制备的锂硫电池在1 C倍率下可稳定循环500次,容量保持率达85.4%,单圈衰减仅0.03%;在5 C高倍率下仍实现659.6 mAh g−1的初始容量;在4.6 mg cm−2高硫负载与贫液条件下,初始容量高达1126.9 mAh g−1且循环稳定。该策略为高能量密度锂硫电池的实用化发展提供了高效可行的新途径。

相关成果以“Solid–Liquid Synergy Enables a Trisulfur‐Radical‐Rich Microenvironment for Accelerated Li–S Conversion Kinetics”为题发表在国际顶级期刊Advanced Materials上。河南农业大学机电工程学院为第一单位,硕士研究生赵志奇和烟草学院张渤海老师为该文共同第一作者,河南农业大学吴俊锋教授,郑州大学周震教授和化工学院唐宾副研究员为共同通讯作者。

作者简介:

赵志奇(第一作者),2023年本科毕业于河南农业大学机电工程学院,现为河南农业大学机电工程学院2023级硕士研究生,主要研究方向为锂硫电池正极材料。

唐宾(通讯作者),2016年本科毕业于中国海洋大学应用化学专业,导师为中国海洋大学曹晓燕教授、中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员、赵井文研究员,同年保送南开大学材料科学与工程学院,期间于上海交通大学薄首行教授、郭云龙教授课题组联合培养,2021年获得材料物理与化学专业博士学位,导师周震教授,并加入郑州大学化工学院,任直聘副研究员,从事全固态锂电池、钠电池及固态电解质-电极界面研究。以第一作者、通讯作者在eScienceMater. TodayAdv. Funct. Mater.等期刊发表论文14篇,目前担任eScienceNano-Micro Lett.EcoEnergyRare Metals,《生态产业科学与氟磷工程》青年编委。

周震(通讯作者),郑州大学化工学院院长、长江学者、享受国务院政府特殊津贴专家。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究,通过高通量计算、实验与机器学习相结合设计可再生能源存储与转化材料与系统。在J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem.Adv. Mater.等期刊上发表论文350余篇,被引近5万次,h-index1252014-2024年连续11年入围爱思唯尔中国高被引学者榜。2018-2024年连续七年入选科睿唯安全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry AGreen Energy & Environment等期刊副主编、Journal of Power Sources编辑以及Batteries & Supercaps和《过程工程学报》等期刊编委,中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员、中国自然资源学会资源循环利用专业委员会委员和河南省委决策咨询委员会委员。

吴俊锋(通讯作者),博士生导师,研究方向为植物可穿戴传感器、先进能源器件、农业光谱技术及其人工智能算法分析、农业环境智能监测设备及系统开发。承担河南省联合基金,河南省自然科学青年基金,河南省高等学校重点科研项目计划,烟草公司横向课题等项目。




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