近日，我院新能源科学与工程交叉研究中心在国际期刊Nature Communications上发表了题为“Frenkel-defected monolayer MoS₂ catalysts for efficient hydrogen evolution”的研究论文(Nat. Commun.2022,13, 2193)。青年教师邵功磊博士为论文共同第一作者，苏州大学李彦光教授、湖南大学刘松教授、华东理工大学戴升教授和天津理工大学罗俊教授为共同通讯作者。

目前，二维纳米材料由于其独特的电子结构和原子构型已经被广泛研究并应用于电催化领域，特别是电催化分解制氢。先前诸多研究成果表明二维材料的边缘为电催化反应提供了活性位点。然而，相比于二维纳米材料基面而言，其边缘原子活性位点有限，优化和调控二维基面的活性位点数量是提高其整体电催化活性的关键所在。目前，科研人员开发出各种策略，包括缺陷工程、表面改性、相转化工程和应力应变调控等，以增加二维材料基面上的活性位点数量并优化其析氢反应性能。其中，缺陷工程策略主要基于异质原子掺杂，尤其是贵金属掺杂，然而会增加合成方法的成本和复杂性。同时，贵金属掺杂策略仅取代原子显示出有限电催化性能，仍有很大改进空间，并且附加类型的点缺陷是否可为二维材料提供所需的活性位点也值得深入研究。因此，开发一种简便、经济的二维电催化剂缺陷工程策略具有重要意义。

图1：单层MoS₂基面上不同原子缺陷结构对应的原子像

研究团队首次通过退火处理成功设计并制备出含Frenkel缺陷的单层MoS₂催化剂，并通过球差电镜揭示出MoS₂中Frenkel缺陷的原子结构。微反应器电化学测试表明，含Frenkel缺陷的单层MoS₂表现出比初始MoS₂和Pt-MoS₂更高的析氢反应活性。通过计算揭示出，由于MoS₂中存在Frenkel缺陷而引入独特电荷分布，从而改变H的吸附位点，并为缺陷MoS₂单层提供适度的H*吸附能。该研究不仅深入研究点缺陷MoS₂材料的结构-性能关系，并且在原子水平上为二维电催化剂的设计提供一种高效、经济的缺陷工程策略。

图2：单层MoS₂基面上不同原子缺陷结构的电催化性能

邵功磊博士毕业于湖南大学，在二维纳米材料的可控制备、结构调控和电催化性能研究领域先后取得了多项进展，入职郑州大学化工学院以来，已经在Nat. Commun.和Sci. China Mater.(2022, DOI:10.1007/s40843-021-1991-6)发表最新研究成果。

该工作得到国家自然科学基金的资助。

全文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-29929-7