利用可再生能源产生电能，电解水或将N2、CO2等小分子电催化还原为清洁能源或高附加值化学品，有利于早日实现“双碳”目标。而实现这一过程的核心是高效电催化剂。传统材料研究的“试错法”周期长、成本高，研发速度难以满足经济社会发展的需求。随着超级计算机的快速发展，高通量计算被广泛应用于催化剂的高效筛选、设计及原子尺度电催化机理的探索，并取得了可喜进展。尤其是Nørskov等人提出的计算氢电极(CHE)模型，极大促进了电催化剂的快速发展。然而计算电催化的结果与实验进行比较还存在较大的鸿沟，郑州大学周震教授团队这一方向的研究现状和发展趋势进行了总结与展望，发表于Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2003841。
由于早期计算资源的限制，CHE模型采用后验矫正的方法，因而在一定程度上忽视了诸如溶剂化效应、外加电势和pH等真实反应条件的影响，因此对于较多体系的计算模拟与实验结果之间仍存在差距，甚至矛盾。为了解决上述问题，近年来，已发展出许多计算模型，可以更准确地从原子尺度揭示实验机理，相关模型的发展及应用周震教授团队也在J. Phys. Chem. C 2022, 126, 3820中进行了介绍。
尽管如此，要从极大的化学空间中筛选高效电催化剂，仍是一个亟需解决的难题。机器学习算法的发展及普及，为高效电催化剂的快速筛选注入了新的活力。当前，机器学习可以接近密度泛函理论的精度模拟催化过程。周震教授团队详细介绍了机器学习模型的构建过程及方法，并简要给出机器学习方法在能源存储与转化领域的一些代表性应用实例(InfoMat 2020, 2, 553)。此外，针对机器学习在电催化剂结构预测到电催化热力学和动力学过程的探索，也进行了相关总结(Chin. J. Catal. 2022, 43, 11)。
近日，张旭博士与周震教授等人应J. Phys. Chem. Lett.期刊编辑部邀请发表Perspective，概述及展望了机器学习方法在电催化领域富有前景的应用形式：一是用传统机器学习回归的方法，基于常用电催化剂活性描述符(如能量描述符和电学性质描述符)，实现高效电催化剂的快速预测及筛选设计；二是结合机器学习势(MLP)，实现原子尺度电催化机理的探索，对相关先进采样方法，如势能面随机行走(SSW)及不确定性对抗性攻击方法等，进行了介绍。此外，针对复杂机器学习算法难以解释，即“黑箱子”的问题也进行了相关讨论，介绍了一些可解释的机器学习模型以及后处理的解释方法。然而，通常来说，可解释性与机器学习算法复杂性及准确性存在微妙的平衡。为解决这个问题，也介绍了近年来新发展的混合型机器学习算法及思路。最后，对机器学习在自然语言处理及与实验结合、第四代高维神经网络(4G-HDNNPs)对于真实条件下电催化过程的模拟及模型共享等方面都进行了相关展望。上述论文发表于J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 7920-7930。
阅读原文：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c01710
第一作者简介：
张旭：山东淄博人。2014年本科毕业于南开大学化学学院化学专业。2019年毕业于南开大学材料科学与工程学院材料物理与化学专业，获工学博士学位。2019-2021年为南开大学材料科学与工程学院助理研究员(博士后)。现为郑州大学化工学院研究员。研究揭示了MXene等多种二维材料的物理化学特性和潜在应用，部分结果为实验验证；发展了层状和二维材料高通量筛选算法，筛选了钠离子电池材料和光解水催化剂；通过数据库与机器学习结合设计了电催化剂。在Adv. Energy Mater.、Adv. Sci.和J. Mater. Chem. A等期刊发表第一/通讯作者论文30余篇。主要研究方向为高通量计算与机器学习。
