氨,作为工农业生产中基础的化工原料和能源载体,在国民经济中举足轻重。为推进低碳经济下的节能减排和实现“双碳”目标,亟需发展可持续的绿色合成氨技术。可再生能源发电驱动的电化学氮还原反应(eNRR),以水和氮气为原料、反应条件温和,有望成为未来可持续发展的绿色合成氨技术之一。近年来,eNRR研究取得了重大进展,然而氮分子固有的稳定性和水溶液中的竞争性析氢反应使其要达到能满足实际应用的氨产率和合成效率仍然存在挑战。为推进电化学合成氨的应用发展,有必要在深入研究催化机理和构效关系的基础上从化工的视角对装置进行优化。
近日,郑州大学周震教授及其团队受Journal of Materials Chemistry A邀请,发表了题为“Towards Sustainable Electrochemical Ammonia Synthesis”的纪念JMC A, B & C系列期刊创刊十周年展望论文。该文简要总结了eNRR的反应机制和最新研究进展,包括催化剂性能、电解质性质、电解池结构以及氨产物测试方法。在此基础上,围绕eNRR催化剂筛选、设计和电解装置系统优化,探讨了提升氨产率和电合成效率的合理策略。此外,对eNRR未来发展面临的挑战和前景进行了展望,期望为环境条件下eNRR的应用研究提供启发。
1. 简要介绍了目前eNRR的研究现状,包括普遍接受的几种反应机理,各种催化剂的性能比较,不同电解质和电解池结构特征,以及氨产物测试方法。
2. 提出了筛选、设计高活性催化剂的可行方法。将催化剂结构调控、理论计算和机器学习相结合,高通量筛选、合理设计性能优异的催化剂,推动人工智能辅助下的eNRR催化剂快速发展模式。
3. 从全局角度探讨了通过优化电化学系统来提高eNRR合成氨效率的理想途径,并在电解池配置、电极表/界面结构、新介体发展、阳极氧化耦合等方面提出了重要的参考。
4. 深入研究eNRR反应机理、高效筛选开发高性能催化剂、构建高能效电解池以及发展先进膜技术等是实现环境条件下电化学合成氨工业应用的关键,但极具挑战。在现有发展的基础上逐步突破、创新,有望实现清洁、高效的绿氨生产技术,为未来可持续发展和“双碳”目标的实现做出贡献。
论文信息:
Towards Sustainable Electrochemical Ammonia Synthesis
Ruonan Li‡, Wei Ma‡, Yujie Liu, Lili Zhang* and Zhen Zhou*
Journal of Materials Chemistry A
DOI: 10.1039/D3TA03675H
作者简介:
李若男,本、硕毕业于广西大学。2022年起在郑州大学攻读博士学位。以第一作者在Nano Energy.、Journal of Materials Chemistry A等期刊发表论文3篇。主要研究领域为电催化氮还原方向高效能源转换催化剂和系统的开发。
马炜,副教授,硕士生导师。博士毕业于中南大学和日本国立物质材料研究所,2016年1月入职郑州大学化工学院。在Advanced Energy Materials、ACS Nano、Journal of Materials Chemistry A、Nanoscale和ACS Sustainable Chemistry & Engineering等期刊发表论文40余篇。主要研究领域为二维材料的可控制备与电催化。
张利利,副教授,硕士生导师。博士毕业于华南理工大学,2019年7月入职郑州大学化工学院。主要研究领域为电催化与电合成。在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater. 、Chem. Eng. J.、Small和Chem. Sci.等期刊发表论文20余篇,授权发明专利6项。
周震,郑州大学化工学院院长、二级教授、博士生导师,“长江学者”特聘教授。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究。通过高通量计算、机器学习与实验相结合开展新能源研究。在国内外期刊发表论文350余篇。论文被引用39000余次,h-index为112。2014-2022年连续九年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2022年连续五年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy and Environment等期刊副主编、Interdisciplinary Materials学术编辑、Journal of Power Sources机器学习专刊客座编辑以及Batteries & Supercaps和《电化学》等七本期刊编委以及中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员。