化工行业中常用的氢气回收过程依赖于低能耗和易于连续操作的膜分离过程，高性能膜分离材料的开发是关键。然而基于膜分离性能对材料进行系统评估和理性设计需要兼顾混合气体在实际分离条件下的热力学和动力学选择性，传统的分子模拟方法难以高效、准确地从海量的材料数据空间中识别出在工业分离条件下表现最佳的膜材料。
为了解决这一难题，郑州大学田芸、周震教授团队通过结合经典密度泛函理论和弦算法等统计热力学方法，提出了一种高效预测膜性能的通用机器学习框架，在短短几个小时内将包含近
70,000个
COF结构的庞大数据库中的潜在的候选材料缩小到只有
500个，计算效率提高了至少两个数量级。通过应用该框架，所识别出的性能最好的
COF材料在实际分离条件下对
CH4/H2的吸附选择性超过
82，膜选择性高达
248，超过了之前文献中所报道的最佳的吸附剂材料。此外，该框架的准确性和通用性分别通过先前发表的实验数据和在不同的热力学条件下的高度适应性得到了验证。本研究提出的自动化机器学习框架及其相应的评分系统不仅能够从广阔的材料空间中快速识别有潜力的膜分离材料，而且有助于全面理解决定不同分离性能的主导机制。
图1. 一种用于自动识别CH4/H2分离的高性能COF膜材料的通用机器学习框架。
图2. (a) 理想吸附选择性与亨利常数的关系；(b) 膜选择性与渗透率的关系；(c) 具有最佳吸附选择性的材料结构；(d) 具有最佳膜分离性能的材料结构。
图3. (a)linker91_C_linker91_C_nof_ relaxed_interp_2和(b) linker100_C_linker108_C_ssa_ relaxed两种表现出不同分离机理的典型COF材料中氢气和甲烷沿能量最小化路径（MEP）的势能分布图；相应的结构如图(c, d)所示。
图4. 用于吸附选择性分类的无监督学习。分类结果来自(a) PCA算法，颜色映射表示吸附选择性百分比，横轴和纵轴表示两个主成分；(b) T-SNE算法；(c) 主成分分析中两个主成分对应的描述符权重图，颜色由深到浅表示相关性增强。
图5. Ftotal分类算法的混淆矩阵。(a) 不包含吸附选择性作为输入特征的分类性能；(b) 包含吸附选择性作为输入特征的分类性能。
上述工作以
Research Article的形式发表在
AIChE Journal，郑州大学化工学院为第一通讯单位，郑州大学新能源科学与工程交叉中心田芸副教授和周震教授为共同通讯作者，硕士研究生邱勇为论文第一作者。该工作由国家自然科学基金
(No. 22108256)和河南省自然科学基金
(No. 212300410282)资助，计算在郑州国家超级计算中心进行。
邱勇（第一作者）：郑州大学硕士在读，2022年在南昌大学获得材料成型及控制工程学士学位，同年就读郑州大学化工学院，师从田芸副教授，主要从事材料计算。主要研究方向为结合机器学习进行针对吸附、扩散、分离等化工过程研究。
田芸（通讯作者），郑州大学化工学院副教授，2017年毕业于美国加州大学河滨分校化学与环境工程专业，获工学博士学位。主要研究方向是通过经典密度泛函理论等统计热力学方法与机器学习等人工智能算法的结合，对限域空间中流体的热力学平衡分布和动力学迁移性质进行多尺度理论模拟，实现高性能膜材料和电解质材料的正向/反向设计。主持国家自然科学基金面上项目一项和国家自然科学基金青年项目。近年来以通讯作者或者第一作者身份在AIChE J.，Angew. Chem. Int. Ed.，ACS Energy Lett.，Chem. Eng. Sci.等期刊上发表论文十余篇。
周震（通讯作者），郑州大学化工学院院长、二级教授、博士生导师。主持国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等研究。通过高通量计算、机器学习与实验相结合开展新能源研究。在国内外期刊发表论文350余篇。论文被引用39000余次，h-index为112。2014-2023年连续10年入围“爱思唯尔”中国高被引学者榜。2018-2023年连续6年入选“科睿唯安”全球高被引科学家。2020年入选英国皇家化学会会士(FRSC)。现为Journal of Materials Chemistry A和Green Energy and Environment等期刊副主编、Interdisciplinary Materials学术编辑、Journal of Power Sources机器学习专刊客座编辑以及Batteries & Supercaps和《电化学》等七本期刊编委以及中国电子学会化学与物理电源技术分会第八届委员会委员、中国化学会理论化学专业委员会委员
