经过八年攻关，近日，中国科学技术大学李微雪教授所领导的理论与计算催化团队提出并建立了界面作用调控纳米催化剂生长动力学理论和双功能载体高通量筛选策略，为理性设计和筛选稳定的抗烧结纳米催化剂提供了参考。研究成果2021年11月5日在线发表于国际权威期刊《科学》(Science)上。国家超级计算郑州中心为本课题的成果产出提供了优质算力资源。

高活性、高选择性、高稳定性的催化剂的设计研发，对于提高催化反应效率、节能降耗并对我国实现双碳目标具有重要意义，迫切需要先进催化理论的发展和指导。其中，纳米催化剂因其高的原子利用率和量子效应的存在，作为多相催化研究的前沿长期以来受到广泛关注并取得了巨大进展。然而，包括纳米催化剂在内的稳定性问题正成为催化剂面向产业化以实现高效的化工生产、能源和环境催化转化以及实现双碳目标过程中生死攸关的主要瓶颈之一。目前，纳米催化剂稳定性研究仍缺乏一般性原理和基础理论指导，导致催化剂寿命试错实验成本高且耗时，极大制约了高活性、高选择性纳米催化剂的工业化进程。

中国科学技术大学李微雪教授和团队成员胡素磊博士使用以人工智能和大数据分析为代表的数据驱动科学发现研究范式，积极探索控制纳米材料生长的基本原理，以热诱导和化学诱导纳米催化剂生长动力学为着眼点，揭示了金属与载体界面作用的线性标度关系和相应的描述符，建立了界面作用控制纳米催化剂生长动力学和抗烧结性的理论方法。该理论被基于第一性原理神经网络势函数大规模分子动力学模拟和大量已发表实验数据证实。在此基础上，进一步提出了利用双功能载体打破标度关系限制的高通量筛选策略，为改进纳米催化剂的抗烧结稳定性提供了理论研究方法。

图1.烧结机理和标度关系。(A)粒子迁移团聚与熟化示意图；(B)金属原子在载体上的扩散能垒与金属原子在载体上吸附能间的标度关系；(C)约化的金属原子吸附能和金属纳米粒子与载体的粘附能间的标度关系；(D)负载金属纳米粒子的化学势随尺寸的变化关系。

图2.纳米催化剂稳定性的Sabatier作用原理。(A)纳米催化剂烧结开启温度对原子吸附能的火山型依赖关系。(B)开启温度对约化的界面相互作用描述符的火山型关系。(C)用金属体相材料熔点约化的开启温度与接触角间的普适火山关系图。

图3.抗烧结性Sabatier原理的实验和理论证明。(A)负载Au纳米催化剂的模拟烧结开启温度及其实验数据对比。(B-G)第一性原理神经网络势函数分子动力学模拟。

图4.超越火山型关系双功能载体的设计和高通量筛选。(A)强和弱界面相互作用组成的双功能载体。(B)CeO2-x@ZrO2(111)双功能载体稳定Au团簇。(C)高通量筛选6724种双功能载体。

为验证界面作用控制纳米催化剂生长动力学和抗烧结性的相关理论而开展的大规模分子动力学模拟必须采用强大的计算能力作为支撑，国家超级计算郑州中心拥有3800个计算节点，核心规模 400 万核，理论峰值计算能力 100PFlops，为本课题的成果产出提供了优质的算力资源，大大节省了计算所需的时间；同时，郑州中心还着力搭建、管理并不断优化面向各领域的应用软件平台，构建优质的超算应用环境，提供类型多样的先进计算服务，重点打造公共算力资源服务平台，基于研发与高性能计算人才培养的重要基地的发展定位，汇聚解决科研机构、高校、政府、企业的算力及应用需求问题，降低算力使用成本和门槛，打造集成基础算力资源和公共数据开发利用环境的一体化公共算力服务。

论文链接：

http://www.science.org/doi/10.1126/science.abi9828