近日，郑州大学物理学院李顺方教授和张丽丽博士依托国家超级计算郑州中心的强大算力，通过第一性原理激发态动力学方法完成了对二维异质结材料界面电荷迁移动力学的理论研究。研究成果以《Thickness Dependent Ultrafast Charge Transfer in BP/MoS2 Heterostructure》为题发表在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上，并对国家超级计算郑州中心致谢。

与传统的三维异质结相比，人们可以不需要考虑晶格失配率的问题，“任意”地将不同的二维材料通过微弱的范德华作用堆叠在一起，构筑各种二维范德华异质结，从而实现对新物理以及器件应用的探索。异质结的能级匹配有多种类型，其中type-II型的能级匹配被认为是一种理想的异质结界面，能够有效地实现电子-空穴分离，从而提升其实际应用价值。然而，决定界面电荷转移动力学过程的因素诸多，除了能级匹配之外，电声子耦合以及声子激发等因素的重要作用是一个亟需重点阐明和突破的科学问题。但遗憾的是，当前采用实验手段研究电子的超快动力学依然面临诸多实验条件的限制。

基于此，研究团队采用第一性原理非绝热分子动力学的理论模拟方法，以常见的二维材料黑磷（BP）和MoS2组成的BP/MoS2范德华异质结为例，研究该异质结界面电荷转移动力学过程的内在物理机制。研究发现，BP/MoS2具有type-II的能级匹配，界面电荷转移呈现出对BP层厚的依赖关系。为方便描述，将N层BP与单层MoS2结合形成的异质结记作：NL-BP/MoS2。对于1L-BP/MoS2体系，界面处电子转移发生在54fs以内；然而空穴转移非常缓慢，2ps以内只有3%的空穴发生了转移。但是，当黑磷的层厚增加至两层以上时，空穴转移可以很快地在618fs以内完成。分析发现，当黑磷的层数N≥2时，低频声学支模式以及层间声子振动模式（interlayer shear and breathing mode）被激发，增强了层间的耦合，导致超快的界面电荷转移动力学过程。此外，NL-BP/MoS2异质结内电子和空穴转移的时间尺度对黑磷层厚N分别呈现出线性和指数型依赖关系。这些发现为提高二维异质结材料的电子-空穴分离和光转化效率提供了重要的理论支持。

该工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和河南省科技攻关计项目的支持。