近日，以我院2022级研究生牛润涵为第一作者，关于柴油车尾气中碳烟颗粒低温催化燃烧的研究取得新进展，以“Boosting catalytic combustion of diesel soot particles over potassium-promoted CoMn-Co₃O₄ dual spinel structure catalyst”为题发表在环境催化国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（中科院一区，TOP期刊，影响因子22.1）。通讯作者为我院大气所张长森副教授，郑州大学为唯一作者单位。

在我国，柴油机应用广泛（道路和非道路移动车辆、船舶、发电机等），保有量大，排放量高，运行过程中的尾气是当今PM2.5和臭氧等大气污染的主要来源，对环境和人体健康都有严重影响。碳烟颗粒（soot）是尾气主要的污染物之一，目前最有效的后处理净化技术是将催化剂涂覆在尾气颗粒物过滤器（DPF）上在拦截碳烟的同时实现原位催化燃烧后消除。碳烟的催化燃烧是一种典型的“固（碳烟颗粒）-气（氧气）-固（催化剂）”非均相接触反应。除了催化剂的本征活性，碳烟颗粒与催化剂活性中心的接触效率、反应气体的传质也是至关重要。基于此，本研究通过自牺牲法制备了核壳结构的钾促进双尖晶石催化剂，其中酸刻蚀与钾负载共同改性的CoMn-0.2H-10%K在松散接触条件下将碳烟催化燃烧的T₉₀降低至365℃，相比无催化剂条件降低了256℃，具有可与贵金属媲美的优异低温活性。该催化剂由Co₃O₄尖晶石外壳与CoMn尖晶石内核组成，两种尖晶石界面处的K-OMS-2提供了更多的活性氧物种，双尖晶石结构则为催化剂提供了较强的稳定性。同时，该策略解决了碱金属易流失的问题，一石二鸟。一系列表征显示酸刻蚀使得催化剂具有比碳烟颗粒直径更大的空隙结构和增大的比表面积，能够显著促进反应物与催化剂之间的接触和气体传质过程。酸刻蚀与钾负载共同改性增加了催化剂的活性氧物种数量，增强了低温氧化活性。从动力学角度进行分析，计算了周转频率（TOF）和反应活化能（Ea）。经过改性的CoMn-0.2H-10%K催化剂具有最高的周转频率和最低的反应能垒，TOF和Ea值分别为 3.76×10⁻³ s⁻¹和61.9kJ·mol^-1。结合密度泛函理论（DFT），CoMn-0.2H-10%K催化剂具有更强的电子传递能力、更低的氧空位形成能、氧气吸附能，这些都有利于氧气在活性位点上的活化。这项工作为非贵金属催化剂用于碳烟的低温燃烧开发提供了新的思路和参考。

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